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Estado de transición e intermedio muy próximos entre sí

He estado estudiando una reacción particular con DFT, en la que un estado de transición y el siguiente intermedio están muy próximos entre sí. El cambio de geometría es bastante pequeño y, por tanto, las energías electrónicas difieren sólo en unos ~ 1-2 milihartrees. Aún así, el TS tiene la energía electrónica más alta (todo lo demás sería sorprendente ), pero añadiendo correcciones térmicas a ambas estructuras deja al intermedio unos 2 kJ/mol más alto en energía.

¿Tiene sentido? ¿O hay algo que no he tenido en cuenta en mis cálculos?

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Ocurre con relativa frecuencia. Los cálculos de la energía electrónica son los más precisos, los cálculos de corrección vibracional y rotacional son bastante rudimentarios. Y además, la precisión típica de la energética con funcionales híbridos (no lo has mencionado, pero supongo que usas algún funcional híbrido) es de $\pm 10-15 \, \mathrm{kJ/mol}$ (MAD), de modo que una diferencia de pocos kJ/mol no es una diferencia en absoluto.

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¿Qué reacción es? Ya sé que es secreta y tal, pero al menos menciona la clase. ¿Es orgánica, organometálica, otra?

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Es organometálico, metal de transición / ligando / sustrato. El estado de transición es una transferencia de hidruro del centro metálico al ligando.

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sixtytrees Puntos 1463

1 Kcal/mol es, en efecto, bastante bajo. Se trata de aproximadamente 1 energía de enlace de hidrógeno. En general, calcule las frecuencias utilizando el comando freq en Gaussian o en el programa que esté utilizando. Debería tener una única frecuencia negativa. Debería ser relativamente baja (valor abs comparado con las frecuencias positivas más bajas). Visualícela utilizando Moleken o una herramienta similar. Si el movimiento es a lo largo de la coordenada de reacción, entonces usted es bueno.

Además, compara todas las longitudes y ángulos de enlace para ver qué ha cambiado. ¿Cambiaron más los enlaces a lo largo de la coordenada de reacción?

Por favor, utilice Kcal/mol en lugar de Hartrees. Sé que Gaussian imprime Hartrees, pero es bastante fácil de convertir a Kcal/mol.

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