Obsérvese que este límite no puede resolverse sin utilizar las series de Taylor o la regla de L'Hospital. Olivier Oloa ya presentó una solución mediante series de Taylor y yo presento una con la Regla de L'Hospital.
Obsérvese que si se desea aplicar la Regla de L'Hospital para resolver cualquier límite hay que intentar aplicarla sólo cuando sea necesario. Así pues, primero hacemos uso de la simplificación algebraica y de los límites estándar y después utilizamos la Regla de L'Hospital.
Tenemos \begin{align} L &= \lim_{x \to 0}\frac{\tan^{2}x - \arctan^{2}x}{x^{4}}\notag\\ &= \lim_{x \to 0}\frac{\tan x + \arctan x}{x}\cdot\frac{\tan x - \arctan x}{x^{3}}\notag\\ &= \lim_{x \to 0}\left(\frac{\tan x}{x} + \frac{\arctan x}{x}\right)\cdot\frac{\tan x - \arctan x}{x^{3}}\notag\\ &= \lim_{x \to 0}\left(1 + 1\right)\cdot\frac{\tan x - \arctan x}{x^{3}}\notag\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x + x - \arctan x}{x^{3}}\notag\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}} + \frac{x - \arctan x}{x^{3}}\notag\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}} + 2\lim_{x \to 0}\frac{x - \arctan x}{x^{3}}\tag{1}\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}} + 2\lim_{x \to 0}\frac{x - \arctan x}{\arctan^{3}x}\cdot\frac{\arctan^{3}x}{x^{3}}\notag\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}} + 2\lim_{x \to 0}\frac{x - \arctan x}{\arctan^{3}x}\cdot 1\notag\\ &= 2\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}} + 2\lim_{t \to 0}\frac{\tan t - t}{t^{3}}\text{ (putting }t = \arctan x)\notag\\ &= 4\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - x}{x^{3}}\tag{2}\\ &= 4\lim_{x \to 0}\frac{\sec^{2}x - 1}{3x^{2}}\text{ (via L'Hospital's Rule)}\notag\\ &= \frac{4}{3}\lim_{x \to 0}\frac{\tan^{2}x}{x^{2}}\notag\\ &= \frac{4}{3}\notag \end{align} Pasos de $(1)$ a $(2)$ se basan en el supuesto de que el límite $\lim_{x \to 0}\dfrac{\tan x - x}{x^{3}}$ existe y esta suposición se justifica en los pasos posteriores a $(2)$ vía L'Hospital's Rule.
Obsérvese que la Regla de L'Hospital sólo se ha utilizado una vez (en comparación con lo que menciona OP en su post) y el límite estándar $$\lim_{x \to 0}\frac{\tan x}{x} = 1$$ o equivalentemente $$\lim_{x \to 0}\frac{\arctan x}{x} = 1$$ en la solución anterior.
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Si quieres que te resulte más fácil aplicar l'Hopital (o cualquier otra cosa, en realidad), te sugiero que lo reescribas en $$\left(\lim_{x \to 0}\frac{\tan x + \arctan x}{x}\right)\cdot \left(\lim_{x \to 0}\frac{\tan x - \arctan x}{x^3}\right)$$ Sigue siendo necesario utilizarlo una vez en el primer límite y tres veces en el segundo, pero imagino que batallar con varios términos se hace mucho más fácil.
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Sólo necesitamos los dos primeros términos de la serie de MacLaurin para $\tan x$ y para $\arctan x$ .
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@Arthur, la derivada del numerador en tu segundo límite, $\sec^2x-{1\over x^2+1}$ puede reescribirse como $\tan^2x+{x^2\over x^2+1}$ lo que supone una simplificación considerable.