No es una respuesta a la pregunta real, sino algunas reflexiones, algunas referencias útiles y una derivación de una buena aproximación a la suma.
Podemos reescribir la suma como (ver por ejemplo esta respuesta o la respuesta anterior para el $2\zeta(3)$ evaluación) $$\sum_{n=1}^\infty \frac{\{ H_n \}}{n^2}=\sum_{n=1}^\infty \frac{H_n}{n^2}-\sum_{n=1}^\infty \frac{\lfloor H_n \rfloor}{n^2} = 2\zeta(3) - \sum_{n=1}^\infty \frac{\lfloor H_n \rfloor}{n^2}$$ y podemos reescribir además $$ \begin{array}{cll}\tag{1} \sum_{n=1}^\infty \frac{\lfloor H_n \rfloor}{n^2} &=& 1\left(\frac{1}{1^2} + \ldots + \frac{1}{3^2}\right) \\&+& 2\left(\frac{1}{4^2} + \ldots + \frac{1}{10^2}\right) \\&+& 3\left(\frac{1}{11^2} + \ldots + \frac{1}{30^2}\right) \\&+& 4\left(\frac{1}{31^2} + \ldots + \frac{1}{82^2}\right) \\&+& \ldots\\ &=& \sum_{k=1}^\infty k\sum_{j=n_k}^{n_{k+1}-1}\frac{1}{j^2} \end{array} $$ donde $n_k$ se definen como el menor número entero donde $\lfloor H_n\rfloor = k$ . Desde $H_n = \log(n) + \gamma + \frac{1}{2n} + \mathcal{O}(n^{-2})$ esperamos $n_k = \lfloor e^{k-\gamma} + \frac{1}{2}\rfloor$ . Esta fórmula es válida para $k\leq 100$ y la heurística sugieren que podría mantenerse para todos $k$ Ver comentarios en la OEIS A002387 y R. P. Boas, Jr. y J. W. Wrench, Jr, Sumas parciales de las series armónicas The American Mathematical Monthly .
La evaluación de la suma requiere el conocimiento de $n_k$ y como esto no se conoce en la literatura (hasta donde yo he comprobado) parece poco probable que el problema tenga una solución de forma cerrada (conocida). Incluso si la fórmula simple para $n_k$ sostiene sigue pareciendo bastante inútil evaluar las sumas, sin embargo nos da un buen punto de partida para una aproximación. Podemos aproximar
$$\sum_{j=n_k}^{n_{k+1}-1}\frac{1}{j^2} \approx \int_{n_k}^{n_{k+1}}\frac{{\rm d}x}{x^2} = \frac{(n_{k+1}-n_k)}{n_kn_{k+1}}$$
Ahora bien, si tomamos $n_k = e^{k-\gamma}$ en la expresión anterior entonces la integral es $(e-1)e^{\gamma-1-k}$ y la suma resultante se puede evaluar analíticamente. Se puede encontrar una buena aproximación sumando explícitamente la primera $K-1$ paréntesis en $(1)$ y utilizando la aproximación anterior para estimar el resto de los términos. Esto nos lleva a
$$\sum_{n=1}^\infty \frac{\{H_n\}}{n^2} \approx 2\zeta(3)-\sum_{k=1}^{K-1} k\sum_{j=n_k}^{n_{k+1}-1}\frac{1}{j^2} -\frac{K(e-1)+1}{(e-1)e^{K-\gamma}}$$
Tomando $K=5$ nos da $$2\zeta(3)-2.00822-\frac{5 (e-1) + 1}{(e-1)e^{5-\gamma}} \approx 0.32890$$
que está dentro de $0.2\%$ del resultado exacto (hallado sumando numéricamente hasta $n=10^7$ ).