Mi entendimiento (limitado) es que los métodos simpliciales tienden a usarse cuando se quiere algún tipo de teoría de homotopía no trivial -- por ejemplo, para obtener una estructura de modelo agradable, se usan conjuntos simpliciales y no sólo conjuntos simples; para hacer $\mathbb{A}^1$ -Para construir el complejo cotangente (que, si no me equivoco, es una construcción homotópica, es decir, un functor derivado de Quillen en la categoría de álgebras simpliciales), se utilizan anillos conmutativos simpliciales.
Pero, ¿por qué lo "simplicial" hace que todo funcione tan bien? Por ejemplo, un conjunto simplicial es un functor contravariante $\Delta \to \mathbf{Sets}$ para $\Delta$ la categoría simplex: ¿qué tiene de maravilloso $\Delta$ que permite que aparezca una estructura modelo (y que, además, es equivalente a los espacios topológicos de Quillen)?